Ctrl+Shift+I or F12
-> Elementos, Deve mostrar a sua fonte. Clique com o botão direito em qualquer elemento e clique em Edit as HTML
Editar:
Há algumas extensões que se parecem com o que você quer: https://chrome.google.com/extensions/search?itemlang=&q=editor
ChromeEditor
& Live WebSite Editor
parecem promissores.
Adicionado por barlop
Vejo que (depois de ctrl-shift-I / F12), clicar com o botão direito do rato na tag <HTML..> or </HTML>
e clicar em “editar como html”. permite-me editar em qualquer lugar dentro dela. Escolher a tag de abertura significa que o popup para editar apenas cobre toda a fonte html que está lá - o que é muito limpo em termos de espaço ao editar. Escolher a tag de fecho pode ser útil pois o popup aparece sob o html para que se veja um antes/depois. Ou melhor, como diz Benjamin, F2 para editar, ctrl-enter para comprometer.